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Après le résultat négatif du référendum portant sur le Traité constitutionnel européen (29 mai 2005), le gouvernement de Jean-Pierre Raffarin démissionne (31 mai 2005). Si Nicolas Sarkozy n'est pas nommé Premier ministre, il obtient néanmoins le poste de ministre d'État, ministre de l'Intérieur et de l'Aménagement du territoire, au second rang de préséance. Il explique entre autres vouloir « reprendre en main la DST et […] éviter les coups tordus montés contre lui » et en évoquant « des officines qui, depuis six mois, ont pris [sa] famille pour cible ». Il cumule ainsi un poste ministériel régalien avec la présidence de l'UMP, alors que ce cumul avait été jugé impossible par le chef de l'État lors de son interview du 14 juillet 2004. Il conserve en même temps la présidence du conseil général des Hauts-de-Seine.

Au cours de l'une de ses interventions à propos de l'affaire Nelly Crémel, qui concerne l'assassinat d'une femme par deux repris de justice tout juste libérés, il demande à ce que le juge de remise des peines responsable de leur sortie de prison soit puni, ce qui vaut un rappel à l'ordre de la part de Dominique de Villepin et les reproches du Syndicat de la magistrature, invoquant la séparation des pouvoirs et l'indépendance de la justice.

Suite à plusieurs incendies dans des immeubles insalubres ayant causé la mort de nombreuses personnes dont des enfants, Nicolas Sarkozy demande à ce que les immeubles insalubres ou dangereux, souvent voués à la destruction, soient évacués ; ce contre quoi des associations de défense des « sans-papiers », dont l'association Droit au logement, ont protesté, y voyant un prétexte à l'expulsion sans relogement de nombreux locataires ou squatteurs. Ainsi, en août 2006, le plus important squatt de France, à Cachan, est évacué par la police.

Le 26 juillet 2006, la Tribu Ka est dissoute par décret présidentiel sur proposition de Nicolas Sarkozy. Le MRAP lui reproche de ne pas avoir également dissous la Ligue de défense juive, milice privée « sioniste » qui s'affrontait avec la Tribu Ka.

Dans son livre La République, les religions, l'espérance il parle de la reconnaissance des « nouveaux mouvements spirituels » , expression commune à de nombreux groupes . La représentante en France de la scientologie affirme avoir bénéficié d'une certaine clémence depuis l'arrivée du ministre de l'intérieur. Nicolas Sarkozy, après avoir rencontré Tom Cruise le 30 août 2005, un membre du mouvement, a expliqué ne pas avoir d'opinion arrêtée sur la scientologie. Mais dans son livre, à la page 136, Nicolas Sarkozy parle de la scientologie comme d'une secte : "Si on voulait essayer de trouver une définition de la religion par rapport aux sectes, je pense que l’un des critères les plus pertinents serait celui de la pérennité historique, car on doit convenir que l’authenticité du message spirituel est en quelque sorte légitimée par sa pérennité au travers des générations… Les témoins de Jéhovah, ce n’est pas tout à fait de la même nature en termes de pérennité séculaire, les raëliens encore moins, la scientologie pas davantage.